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«Estimation des sources et puits régionaux de gaz à effet de serre et de leurs précurseurs par inversion du transport et de la chimie atmosphériques» par Audrey Fortems-Cheiney

Présentée par : Audrey Fortems-Cheiney Discipline : Météorologie, Océanographie Physique de l'Environnement Laboratoire : LSCE

Résumé :
Bien connaître l'évolution des gaz à effet de serre et de leurs précurseurs est essentielle à la compréhension de la chimie troposphérique, à la connaissance du cycle du carbone contemporain, et à la modélisation des cycles biogéochimiques futurs à partir de scénarios d’émission réalistes.
Dans cette thèse, des mesures de concentrations atmosphériques, satellitaires et/ou de surface ont été exploitées afin i) d'optimiser les estimations des sources et puits (émission, production et perte chimiques) de gaz à effet de serre (méthane CH4, méthylchloroforme MCF, chlorodifluorométhane HCFC-22 et 1,1,1,2-tétrafluorométhane, HFC-134a) et de leurs précurseurs (monoxyde de carbone CO, formaldéhyde HCHO, composés organiques volatils COV), et ii) de réduire les incertitudes associées à leur bilan.
A cette fin, le système d'inversion, bayésien et variationnel, PYVAR, couplé au modèle de chimie-transport LMDz-SACS, a été développé et amélioré. La relativement haute résolution spatio-temporelle de l'inversion et les longues séries temporelles étudiées ont apporté de nombreuses connaissances sur l'amplitude et la variabilité (annuelle et interannuelle) de ces gaz. Par exemple, l’optimisation des émissions de CO a révélé une sous-estimation de 37% des émissions venant des inventaires EDGAR-v3.2 et GFED-v2 ; nos résultats suggèrent une surestimation d’environ 30% des émissions d’isoprène dans l'inventaire GEIA. Une variabilité saisonnière significative des émissions de CO, COV, et de HCFC-22, expliquée par des facteurs socioéconomiques ou naturels, a été soulignée. Enfin, une alternative au MCF, en tant que proxy pour le radical hydroxyl, OH, est proposée, utilisant le HFC-134a.

Abstract :
The understanding of the changes in the greenhouse gas and their precursor concentrations is essential for a comprehensive knowledge of tropospheric chemistry and of the actual carbon cycle and for the modeling of future biogeochemical cycles from realistic emission scenarios.
In this work, atmospheric concentration measurements, by satellite or/and at surface stations have been extensively used, to i) optimize the estimations of the sources and sinks (emission, chemical production and loss) of greenhouse gases (methane CH4, methylchloroform MCF, chlorodifluoromethane HCFC-22 et 1,1,1,2-tetrafluoromethane HFC-134a) and some of their precursors (carbon monoxide CO, formaldehyde HCHO, volatile organic compounds VOC) and ii) reduce the uncertainties associated to their budget.
The bayesian and variational PYVAR inversion system, coupled to the chemistry-transport model LMDz-SACS has been developed and improved. The relatively high spatial and temporal resolution of the inversion and the long time-period studied provided additional knowledge on the amplitude and the variability of these gases. For example, the optimized CO emissions are 37% higher than the prior ones built from EDGAR-v3.2 and GFED-v2 inventories. Our results also exhibit an overestimation of about 30% of isoprene emissions in the GEIA inventory. Significant seasonal variations of the CO, VOC and HCFC-22 emissions, explained by socioeconomic or biogenic factors, have been revealed. Finally, an alternative to MCF as a proxy for the hydroxyl radical, OH, is studied using HFC-134a.
Informations complémentaires
Jean-Luc ATTIE, Professeur des Universités, à l’Université Paul Sabatier - Laboratoire d’Aérologie - UMR 5560 - Toulouse - Rapporteur
Daniel CARIOLLE, Directeur de Recherche, à Météo France - CNRM-GAME Météo-France et CNRS URA 1357 - Toulouse - Rapporteur
Frédéric CHEVALLIER, Chercheur, Habilité à Diriger des Recherches, l’Université Versailles Saint-Quentin-en-Yvelines/Laboratoire des Sciences, du Climat et de l’Environnement (LSCE) - Gif/Yvette - Directeur de thèse
Pierre-Richard DAHOO, Professeur des Universités, à l’Université de Versailles Saint-Quentin-en-Yvelines/Laboratoire Atmosphères, Milieux, Observations Spatiales (LATMOS) - Guyancourt - Examinateur
Gaëlle DUFOUR, Chargée de Recherches, à l’Université Paris Est Créteil - Laboratoire Interuniversitaires des Systèmes Aéronautiques (LISA) - UMR CNRS 7583 - Créteil - Examinateur
Claire GRANIER, Directeur de Recherche, à l’Université de Versailles Saint-Quentin-en-Yvelines/Laboratoire Atmosphères, Milieux, Observations Spatiales (LATMOS) - Guyancourt - Examinateur
Philippe BOUSQUET, Professeur des Universités, à l’Université Versailles Saint-Quentin-en-Yvelines/Laboratoire des Sciences, du Climat et de l’Environnement (LSCE) - Gif/Yvette - Invité
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