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«Étude de la formation de terminaisons oxygénées et azotées sur diamant par des traitements électrochimiques en milieux aqueux et ammoniac liquide» par Gaelle Charrier

Présentée par : Gaelle Charrier Discipline : chimie des matériaux Laboratoire : ILV

Résumé :
Le diamant semi-conducteur présente des propriétés remarquables qui en font un très bon candidat pour toutes sortes d'applications, notamment en électrochimie ou pour l'immobilisation de molécules d'intérêt biologique. La nature des terminaisons de surface joue un rôle essentiel sur ses propriétés physiques et chimiques. Ainsi, de nombreux travaux sont consacrés au passage de groupements hydrogénés sur les films de diamant bruts de fabrication à des groupements oxygénés ou azotés plus réactifs. C'est dans ce contexte que nous avons développé une nouvelle méthode d'oxydation des surfaces de diamant, au potentiel de repos et en présence d'un oxydant puissant. Cette méthode est efficace et peu contraignante, elle permet de former un grand nombre de groupements "C-O" à la surface des électrodes sans en altérer les propriétés électrochimiques. Afin de générer des groupements azotés en surface, de nouvelles méthodes ont également été développées grâce à des traitements électrochimiques dans l'ammoniac liquide. Ces traitements ont conduit à la formation de groupements amines C-NH2 à la surface des films de diamant, ouvrant ainsi la voie à de nombreuses applications, notamment dans le domaine de la post-fonctionnalisation de surface par des molécules organiques. L'évolution de la chimie superficielle et des propriétés électrochimiques des électrodes de diamant au cours des différents traitements ont été suivies grâce à une approche combinée de mesures de mouillabilité, d’analyses de surfaces (XPS, MEB) et de caractérisations électrochimiques (C-V et I-V en présence d'un couple redox).

Abstract :
Semiconductive diamond presents outstanding properties attractive for numerous applications, from electrochemistry to the immobilization of biomolecules. The nature of the surface terminations strongly influences its chemical and physical properties. Thus, many works are devoted to the modification of the hydrogenated surface groups of as-grown diamond into more reactive oxygenated or nitrogenated ones. In this context, we developped a new method for the oxidation of diamond surfaces at open circuit potential conditions and in the presence of a strong oxidizing specie. This efficient method is easy to perform and leads to the formation of a great amount of “C-O” groups at diamond surfaces without any degradation of the electrochemical properties of the electrodes. New direct amination methods have also been developped using electrochemical treatments in liquid ammonia, leading to the formation of C-NH2 groups and opening the way for many applications, for instance surface post-functionalization with organic molecules. The evolution of the surface chemistry and electrochemical properties of the electrodes during the different treatments has been followed by contact angle measurements, surface analyses (XPS, SEM) and electrochemical characterizations (C-V and I-V with a redox couple).
Informations complémentaires
Jean-Charles ARNAULT, Directeur de Recherche, au CEA/Laboratoire Capteurs Diamant - Gif/Yvette - Rapporteur
Allain PAILLERET, Maître de Conférences, Habilité à Diriger des Recherches, à l’Université Pierre et Marie Curie - Laboratoire Interfaces et Systèmes Electrochimiques (LISE) - UPR 15 CNRS - Paris - Rapporteur
Nathalie SIMON, Professeure des Universités, à l’Université Versailles Saint-Quentin-en-Yvelines/Laboratoire Institut Lavoisier de Versailles - Versailles - Directeur de thèse
Claude DESLOUIS, Directeur de Recherche, à l’Université Pierre et Marie Curie - Laboratoire Interfaces et Systèmes Electrochimiques (LISE) - UPR 15 CNRS - Paris - Examinateur
Arnaud ETCHEBERRY, Directeur de Recherche, à l’Université Versailles Saint-Quentin-en-Yvelines/Laboratoire Institut Lavoisier de Versailles - Versailles - Examinateur
Pierre GALTIER, Professeur des Universités, à l’Université Versailles Saint-Quentin-en-Yvelines/Laboratoire Groupe d’Etude de la Matière Condensée (GEMAC) - Versailles - Examinateur
Sabine SZUNERITS, Professeure des Universités, à l’Université Lille 1 - Villeneuve d'Ascq - Examinateur
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